Die im Jahre 1572 von Herzog Julius im Schloss gegründete Bibliothek war unter dem gelehrten Büchersammler und Friedensfürsten Herzog August die größte europäische Büchersammlung und wurde als achtes Weltwunder angesehen. Das heutige Bibliotheksgebäude wurde 1883 bis 1887 im Stil eines florentinischen Palazzo errichtet und ersetzte die baufällige berühmte Bibliotheksrotunde des 18. Jahrhunderts.
Heute befindet sich hinter den mächtigen Mauern eine moderne Forschungsbibliothek von internationalem Rang mit einem Bestand von ca. 1 Million Bänden. In den musealen Räumen der Bibliothek, wie Augusteerhalle, Schatzkammer, Globensaal, Kabinett und Malerbuchsaal, bewundern Gäste aus aller Welt die bibliophilen Kleinodien vergangener Zeiten. Schatz der Schätze in der Bibliotheca Augusta und der Besuchermagnet schlechthin ist zweifelsohne das 1983 in London für 32,5 Millionen DM ersteigerte Evangeliar Heinrichs des Löwen, eine der prächtigsten und kunsthistorisch wertvollsten Handschriften des Mittelalters, das nun seinen endgültigen Platz in Wolfenbüttel gefunden hat.
